目錄 1 計(jì)算化學(xué)簡(jiǎn)介及其發(fā)展 1 1.1計(jì)算化學(xué)簡(jiǎn)介 1 1.2計(jì)算化學(xué)的產(chǎn)生、發(fā)展、現(xiàn)狀和未來(lái)發(fā)展 8 參考文獻(xiàn) 13 2 理論基礎(chǔ)和計(jì)算方法 16 2.1 分子體系的SCHR?DINGER 方程 17 2.2 從頭算方法 17 2.3 電子相關(guān)問(wèn)題 21 2.3.1 耦合簇理論 21 2.3.2 組態(tài)相互作用 22 2.3.3 微擾理論 23 2.3.4 物理圖像 25 2.4 密度泛函理論（DFT） 26 2.5 基組的選擇 30 2.6 計(jì)算方案及結(jié)果分析 32 2.6.1 幾何結(jié)構(gòu)的優(yōu)化 32 2.6.2 振動(dòng)頻率的分析 34 2.6.3 自然鍵軌道分析 35 2.6.4 過(guò)渡態(tài)的尋找 36 2.6.5芳香性的分析 36 2.7 半經(jīng)驗(yàn)量子化學(xué)方法 37 2.8 分子力學(xué)和分子動(dòng)力學(xué)方法 38 參考文獻(xiàn) 41 3 大氣污染物控制研究中常用的計(jì)算化學(xué)軟件 45 3.1基于從頭算或第一性原理方法開發(fā)的計(jì)算軟件 46 3.1.1Gaussian 46 3.1.2 ADF 51 3.1.3 Dalton 54 3.1.4 VASP 56 3.2基于半經(jīng)驗(yàn)或分子力學(xué)方法開發(fā)的計(jì)算軟件 58 3.2.1 MOPAC 58 3.2.2 Amber 61 3.2.3 NWChem 63 3.2.4 HyperChem 68 3.3 其他較流行計(jì)算軟件 70 3.3.1 Materials Studio——強(qiáng)大的材料模擬計(jì)算平臺(tái) 70 參考文獻(xiàn) 73 4 計(jì)算化學(xué)在氣態(tài)含硫化合物控制研究中的應(yīng)用 74 4.1. 常見(jiàn)的氣態(tài)含硫化合物簡(jiǎn)介及現(xiàn)狀（背景知識(shí)） 74 4.2 量子化學(xué)計(jì)算在二氧化硫控制研究中的應(yīng)用 76 4.2.1二氧化硫與水反應(yīng)機(jī)理的量化研究 76 4.2.2計(jì)算方法 76 4.2.3反應(yīng)路徑上的中間體、過(guò)渡態(tài)的確認(rèn) 77 4.2.4反應(yīng)路徑及反應(yīng)機(jī)理分析 81 4.2.5生成H2SO3(I)(PI)的反應(yīng)通道 83 4.2.6生成H2S03(11)(P2)的反應(yīng)通道 84 4.2.7產(chǎn)物Pl和P2相互轉(zhuǎn)化的反應(yīng)通道 86 4.2.8結(jié)論 87 4.3 量子化學(xué)計(jì)算在硫化氫控制研究中的應(yīng)用 88 4.3.1計(jì)算模型 88 4.4 量子化學(xué)計(jì)算在羰基硫控制研究中的應(yīng)用 93 4.4.1計(jì)算說(shuō)明 93 4.4.2 C=O通道 94 4.4.3 C=S通道 96 4.4.4兩種反應(yīng)通道比較 98 4.4.5 結(jié)論 99 4.5 量子化學(xué)計(jì)算在其他含硫化合物控制研究中的應(yīng)用 100 4.5.1二甲基二硫醚熱解析出機(jī)理的量子化學(xué)計(jì)算 100 4.5.2 噻吩類模型化合物選擇與基組選擇 104 4.5.3 HOSO+NO 的反應(yīng)進(jìn)行了理論研究 116 4.6本章小結(jié) 120 參考文獻(xiàn) 123 5 計(jì)算化學(xué)在氣態(tài)含氮化合物控制研究中的應(yīng)用 131 5.1 常見(jiàn)的氣態(tài)含氮化合物簡(jiǎn)介及現(xiàn)狀 131 5.1.1氮氧化物（NOx） 131 5.1.2 NH3 136 5.1.3 胺類化合物 141 5.2 量子化學(xué)計(jì)算在NOX控制研究中的應(yīng)用 146 5.2.1燃燒過(guò)程生成NOx機(jī)理 146 5.2.2 NO與OH自由基反應(yīng)機(jī)理 154 5.2.3 NO與NCS自由基反應(yīng)機(jī)理 157 5.2.4 SCR的密度泛函理論研究 163 5.3 量子化學(xué)計(jì)算在NH3控制研究中的應(yīng)用 169 5.3.1 Ce+活化氨氣中的N-H鍵的理論研究 169 5.3.2 Pt+催化NH3反應(yīng)的理論研究 174 5.3.3 NH3與金屬反應(yīng)機(jī)理的研究 182 5.4 量子化學(xué)計(jì)算在胺類控制研究中的應(yīng)用 185 5.4.1 N-乙基全氟磺醜胺與OH的氧化反應(yīng)機(jī)理 185 5.4.2二甲胺與亞硝酸反應(yīng)生成N,N-二甲基亞硝胺的理論研究 190 5.4.3 N,N-二甲基乙酰胺與醇分子間相互作用的理論研究 190 5.4.4酰胺分子與高嶺石相互作用的理論研究 193 參考文獻(xiàn) 207 6 計(jì)算化學(xué)在氣態(tài)含碳化合物控制研究中的應(yīng)用 211 6.1 常見(jiàn)的氣態(tài)含碳化合物簡(jiǎn)介及現(xiàn)狀 211 6.1.1 CO的來(lái)源及研究現(xiàn)狀 211 6.1.2 CO2的來(lái)源及研究現(xiàn)狀 218 6.2 量子化學(xué)計(jì)算在CO控制研究中的應(yīng)用 228 6.2.1 量子化學(xué)計(jì)算在Au4催化CO氧化中的應(yīng)用 228 6.2.2 量子化學(xué)在負(fù)載Co(Cu)原子TiO2納米管吸附CO中的應(yīng)用 237 6.2.3 量子化學(xué)在鉑及其合金表面上一氧化碳氧化反應(yīng)中的應(yīng)用 250 6.3 量子化學(xué)計(jì)算在CO2控制研究中的應(yīng)用 262 6.3.1 量子化學(xué)在γ-Al2O3催化轉(zhuǎn)化CO2中的應(yīng)用 262 6.3.2 量子化學(xué)在(PNN)Ru(H)(CO)活化CO2中的應(yīng)用 282 6.3.3 量子化學(xué)在In2O3(110)表面CO2的吸附中的應(yīng)用 291 參考文獻(xiàn) 297 7 計(jì)算化學(xué)在其他大氣污染物控制中的應(yīng)用 307 7.1 其他大氣污染物簡(jiǎn)介及現(xiàn)狀 307 7.2 量子化學(xué)計(jì)算在氣態(tài)含鹵素化合物研究中的應(yīng)用 308 7.2.1氟化物的研究 308 7.2.2 氯化物的研究 314 7.2.3溴化物和碘化物的量子化學(xué)研究 319 7.3 量子化學(xué)在氣態(tài)含碳?xì)浠�合物研究中的�?yīng)用 365 7.3.1飽和碳?xì)浠�合物的研�?366 7.3.2不飽和碳?xì)浠�合物的研�?384 參考文獻(xiàn) 408